O3/TiO2-NF/H2O2 工藝深度處理焦化廢水
本文研究了在恒定臭氧濃度(84mg/L)下,不同H2O2投加量(以 30%濃度的 H2O2溶液計)對焦化廢水 COD 去除效果的影響.投加 H2O2 顯著地促進了O3/TiO2-NF對 COD 的去除(圖 a),當 H2O2投加量為5g/L 時,O3/TiO2-NF/H2O2 工藝(60min)的 COD 去除率 63.6%,是 O3/TiO2-NF 工藝(25.8%)的 2.5 倍.此外,圖 b 還顯示 H2O2 投加量從 0.1g/L 增加到5g/L,COD 去除動力學(xué)常數(shù)從 6.55×10-3min-1 增加到 2.21×10-2min-1,提高了約 3.4 倍.這是因為投加H2O2 促進了 O3 均相轉(zhuǎn)化為羥基自由基.由于 HO2-與 H2O2 解離平衡(式(1),pKa=11.8)[19], H2O2 通過解離產(chǎn)生 HO2-,其會與 O3 分子發(fā)生快速鏈式反應(yīng)(式(2),二級反應(yīng)動力學(xué)常數(shù) - HO ,O2 3k = × 9.6 6 10 mol/(L s) ⋅ ,產(chǎn) 生 HO2•和 O3•,在進一步生成強氧化劑·OH[20],如式(1)所示.
然而,過量地增加 H2O2 并不會進一步提升COD 去除率,反而會抑制 COD 去除率和速率.如圖 a 所示,當 H2O2 投加量增加到 10g/L 時,COD去除率和反應(yīng)動力學(xué)常數(shù)分別降低到 56.2%和k10g/L =1.49×10-2min-1,相比 5g H2O2/L,降幅分別為 11.6%和 32.4%.這主要原因是溶液中存在大量 H2O2 時會與·OH 發(fā)生淬滅反應(yīng)[21],如式(2)所示.
大量投加 H2O2 不僅抑制廢水的處理效果,而且還增大處理成本,因此合理控制 H2O2 的投加量非常關(guān)鍵[22].即便使用在本研究中獲得的更佳投加量(5g/L H2O2)時,每噸廢水也仍需要大量 H2O2,這是非常不經(jīng)濟的.此外, H2O2 屬于國家重點管控的易制爆、強腐蝕化學(xué)藥品,其購買、使用、運輸過程中均需嚴格管理,在應(yīng)用中增添了諸多安全隱患.因此,如何實現(xiàn)高效的 O3/HO-2 反應(yīng),同時降低處理成本和使用風險是非常必要的.在水處理體系中原位產(chǎn)生H2O2,以促進臭氧催化,已成為臭氧水處理領(lǐng)域的一個重要的研究方向.
不同 H2O2投加量下,O3/TiO2-NF/H2O2工藝對焦化廢水COD 的去除率(a)和 COD 去除動力學(xué) (b)
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